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　　海南大学黄玮/谢最新进展发表在Nano Energy上：晶格畸变与协同晶体场效应推动高熵硫化物光热性能提升

　　近日，海南大学黄玮和谢等人在《Nano Energy》期刊上发表最新研究成果，提出一种“晶格畸变与协同晶体场”调控策略，为高效光热材料的设计提供了新思路。该研究对高熵硫化物的光热转换机制进行了深入探讨，对太阳能界面蒸发技术的发展具有积极推动意义。

　　本研究通过实验和第一性原理计算，揭示了ZnCdFeCoNiS高熵硫化物（HES-NPs）的光热性能提升机制。一方面，材料的(111)晶面方向出现显著晶格畸变，晶格间距增加了4.32%，导致带隙缩小，拓宽了光谱吸收范围；另一方面，引入多种过渡金属元素，形成协同的eg和t2g电子态重叠，进一步增强了光吸收能力。这使得ZnCdFeCoNiS在整个太阳光谱范围内的吸收率超过92%，光热转换效率显著提高，推动了水蒸发效率的提升。

　　随着人口增长和工业污染的加剧，淡水短缺问题日益严峻，太阳能界面蒸发技术为该问题提供一种低能耗、可持续的解决方案。高效光热转换材料是其中重要研究内容。高熵材料凭借成分多样性和可调控电子结构，在光热转换领域取得突破。高熵硫化物（HES）具备高光热转换效率、优异热稳定性和化学稳定性，但其带隙调控、宽光谱吸收及光热转换仍需优化。目前，HES在太阳能蒸发中的应用尚未报道，电子结构与蒸发效率间的关系仍待研究。

　　本研究采用一步溶剂热法合成了ZnCdFeCoNiS高熵硫化物纳米片，具有显著的晶格畸变和高构型熵，晶格常数膨胀4.36%，带隙缩小，提升了光热性能。XRD和TEM分析表明Cd掺杂增大(111)晶面层间距4.32%，Fe、Co、Ni的掺杂导致晶格扩展。STEM-EDS和ICP-OES确认材料接近等摩尔比，计算构型熵为1.61R，XPS分析显示金属元素以硫化物形式存在，Fe和Co呈多价态，为光热性能提升提供理论支持。光学测试表明，ZnCdFeCoNiS在250–2500 nm范围内光吸收率超92%，1.0 kW/m²光照下100秒内表面温度超45°C，1200秒后接近60°C，蒸发速率达1.92 kg/m²/h，优于其他高熵材料，显示出优化光吸收和提升光热转换效率的潜力。

　　密度泛函理论（DFT）计算和漫反射光谱（DRS）揭示了高熵硫化物光热性能提升的机制。结果表明，Cd离子的引入使ZnS的带隙由3.50 eV降至2.40 eV，归因于晶格畸变，而DFT计算显示ZnS因晶格膨胀4.3%带隙减少约0.6 eV，进一步引入Cd使带隙缩小至1.40 eV。尽管实验与计算存在数值差异，趋势一致，验证了晶格畸变策略的有效性。Fe、Co、Ni的掺杂进一步缩小带隙，改变电子结构以提升光热性能。根据晶体场理论，过渡金属d轨道在八面体场中的eg和t2g轨道重叠，形成阶梯能级，促进电子跃迁并扩展光吸收范围。DFT计算表明ZnCdFeCoS由绝缘体转变为金属，DRS测量显示带隙缩小至约0.25 eV，提高光子吸收效率。分子动力学模拟显示ZnCdFeCoNiS中金属-氢配对密度低于ZnS，降低氢键断裂能量，从而提高蒸发效率。

　　硕士研究生李艳香为该研究的第一作者，海南大学谢、李成成和黄玮为通讯作者。相关工作得到了国家自然科学基金（52403088，52162012）、海南省青年基金（No. 124QN178）、海南省南海新星（NHXXRCXM202305）等项目的支持。

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